高质量晶体的定向制备对精细化工、制药工程、生物工程等领域有重要意义。目前，高质量晶体的结晶条件初步筛选多依赖于微量液滴结晶，其筛选效率和制备精准性均有待提高。微液滴蒸发过程中，内部的复杂流场对晶体的成核和沉积生长等基本传递过程有显著影响，其调控机制的研究与应用也成为晶体工程的前沿方向。

大连理工大学贺高红、姜晓滨教授团队受水晶球的启发，提出利用3D打印技术建立了亚微米尺度的亲水型阵列式界面结晶器（图1），实现高效构建界面接触角连续可调、尺寸可控的限域微液滴。通过对液滴结晶过程的实时显微监测及内部环流机制的流体力学模拟，发现了液滴内部马兰戈尼流与毛细管流强度随液滴接触角的演变规律，揭示了微液滴内部马兰戈尼流与毛细管流的协同耦合，形成中心聚集型环流的构建机制。为在限域液滴内精准制备大颗粒单晶建立了理论基础。（AIChE Journal, 2022, e17963.）

图1.界面限域液滴可控构建中心聚集型环流调控晶体形貌

进一步，项目团队为定向构建中心聚集型环流、选择性制备高质量晶体，受虎符的启发，利用高精度3D打印技术制备了由两个元件配合使用的半柔性微结晶器，实现了具有智能调节和自主适应的异形液滴的可控构建。通过智能化地实时调节元件间距，改变液滴长径比与气液蒸发界面，有效调节了异形液滴内部马兰戈尼流与毛细管流的发展空间和相对强度，将中心聚集型环流的发展机制转变为强制空间约束诱导，实现了规则形貌、大尺度的高质量晶体的选择性制备。（J. Colloid Interface Sci., 2023, 629: 334-345.）

图2.半柔性微结晶器及智能调控液滴形貌机理示意图

无论是在界面限域液滴还是在异形液滴内部，中心聚集型环流由沿液滴的气液界面上升至液滴顶部的界面环流和汇聚后沿液滴中轴线下降的内部环流组成，且内部环流强度远大于界面环流。因此，在中心聚集型环流的驱动下，溶质分子倾向于在液滴中心区域聚集，从而在固液界面中心处实现溶质的高度过饱和，进而在结晶平台中心定向制备规则形状、大尺度的高质量晶体，为相关微液滴的界面结晶技术和微结晶器开发提供了新思路。

以上相关成果发表在化工领域权威期刊AIChE Journal和界面过程领域重要期刊Journal of Colloid and Interface Science。论文的第一作者为袁志杰博士，通讯作者为贺高红教授和姜晓滨教授。该研究得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金、辽宁省兴辽英才计划项目、中央高校基本科研业务费的支持。

全文链接：

https://aiche.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aic.17963

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021979722015302