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郭新闻教授团队“CO2催化转化”新进展



时间:2020-02-18 作者:聂小娃 点击:[]

 

利用可再生能源从水中得到氢,并利用高效、高选择性催化剂将温室气体CO2转化为清洁燃料和化学品,对缓解CO2对气候变化带来的负面影响和减少对化石能源的依赖具有重要意义。最近,大连理工大学化工学院郭新闻教授团队与美国佐治亚理工学院姜潇博士、美国莱斯大学Thomas P. Senftle教授、美国宾州州立大学宋春山教授及美国哥伦比亚大学陈经广教授合作,针对CO2催化加氢制醇和烃类液体燃料开展了系列研究,取得了一系列创新性研究成果,相关成果发表在化学及催化领域国际顶级期刊Chemical ReviewsAdvances in CatalysisJournal of CatalysisACS Catalysis上。

1) CO2催化转化制甲醇综述

甲醇是一种重要化工原料,可作为内燃机和燃料电池的燃料,也可作为生产化学品和燃料的平台分子。通过多相热催化将CO2H2转化为甲醇是一种颇具前途的方法,在过去的几十年里受到了广泛的关注。近年来,研究人员在金属、金属氧化物、金属间化合物等类型催化剂的开发、及其在CO2制甲醇领域取得了重要进展。此外,利用纳米材料的催化特征,可以有效调控催化剂的组成和表面结构,制备具有优势的催化新材料。近年来,通过研究者的不断努力,在催化材料研发上已经取得了长足进步,但现有催化材料在反应速率和稳定性方面仍需进一步提高。最近,郭新闻教授团队与美国佐治亚理工学院姜潇博士合作,针对CO2加氢合成甲醇反应中催化剂性能、催化剂结构-活性关系、理解反应机理和确定设计改进催化剂的关键模拟参数的重要性进行了系统的综述,发表在Chemical Reviews上。

 

(Xiao Jiang1, Xiaowa Nie1,*, Xinwen Guo*, Chunshan Song* and Jingguang G. Chen*. Recent Advances in Carbon Dioxide Hydrogenation to Methanol via Heterogeneous Catalysis. Chem. Rev. (Review) 2020, https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.9b00723)

 

2) CO2催化转化制醇和烃类综述

CO2加氢催化转化在合成烃类和高碳醇产品方面也具有重要应用。该领域目前存在的关键科学问题是如何采用有效的催化剂和反应工艺使COCH4产品最小化,并选择性促进CO2在较低温度下转化为醇类,特别是转化为具有热力学优势的高碳醇。基于过去十年来金属基催化剂的研究成果,郭新闻教授团队与美国佐治亚理工学院姜潇博士合作综述了多相催化CO2加氢制醇和烃类的研究进展。综述了近年来在探明影响CO2转化活性和选择性的关键因素如金属类型、载体和催化剂组成配比等方面的研究进展以及对反应途径和催化剂构效关系的认识。在此基础之上,为CO2加氢领域提出了潜在的研究方向和待解决的关键科学问题:需要提高对催化活性相、活性位点和反应机理的深入认识,也需要加强在节能二氧化碳转化和利用方面的创新催化过程研发。该综述文章发表在Advances in Catalysis上。

 

(Xiaowa Nie1, Wenhui Li1, Xiao Jiang*, Xinwen Guo* and Chunshan Song*. Recent Advances in Catalytic CO2 Hydrogenation to Alcohols and Hydrocarbons. Adv. Catal. (Review) 2019, 65, 121–233.)

 

3) CO2催化转化研究新进展

氧化铟(In2O3)基催化剂在催化CO2加氢制甲醇方面具有优异的性能。最近,郭新闻教授团队与美国佐治亚理工学院姜潇博士合作,采用催化实验结合密度泛函理论计算的方法,揭示了水在甲醇合成中的关键作用,并额外加入H2O如何通过调节In2O3/ZrO2催化剂表面来促进CO2转化为CH3OH的机制提供了新线索和研究基础,相关工作发表在 J. Catal. 2020, 383, 283–296。另一方面,了解催化剂的结构与催化活性之间的关系对于开发性能优良的新型催化剂至关重要。最近,郭新闻教授课题组与美国莱斯大学Thomas P. Senftle教授合作,采用催化实验结合密度泛函理论计算的方法揭示了In2O3催化剂晶相在催化逆水气变换(RWGS)反应中的重要性,为理解设计高效RWGS催化剂提供线索,相关工作作为封面发表在ACS Catal. 2020, https://doi.org/10.1021/acscatal.9b04239


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