ZSM-5沸石分子筛以其优异的催化性能、选择性吸附性能,同时具有热稳定性、化学稳定性等优点,被广泛用于催化反应,吸附材料以及分离膜材料中。虽然3D ZSM-5沸石的研究与应用已相当成熟,但仍无法满足人们的需求。研究发现,当ZSM-5分子筛的直孔道长度低于 50 nm 时,扩散限制的影响将显著减轻,因此实现扩散性、活性以及稳定性同步提高的2D ZSM-5纳米片的制备逐渐成为国内外研究的热点。尽管研究者们已经报道了很多关于ZSM-5纳米片的制备方法,但如何高效合成b轴厚度小于50 nm的超薄纳米片并精确控制其厚度和纵横比仍然存在很大的挑战。
超薄ZSM-5纳米片的生长机理
基于上述问题,大连理工大学郭新闻教授课题组,与香港中文大学宋春山教授、大连化学物理研究所刘伟研究员等课题组合作,在Chemistry of Materials(影响因子为9.811)发表题为“Tailored Synthesis of ZSM-5 Nanosheets with Controllableb-Axis Thickness and Aspect Ratio: Strategy and Growth Mechanism”的研究论文。该工作报道了一种简便的合成策略,协同晶种诱导法与矿化剂辅助法一步合成出b 轴厚度为 20 nm 的 ZSM-5 纳米片。通过调控晶种加入量及老化条件,在实现对纳米片b 轴厚度和纵横比精确控制的同时,可将晶化时间缩短至仅3h,大大节约了成本。其短的直孔道促进了分子在微孔中的扩散并提高了酸性位点的可接近性,在正庚烷裂解反应中表现出优异的催化活性,预计不同厚度和纵横比的纳米片可广泛用于受扩散限制的催化反应以及缺陷较少的沸石膜的制备中。此外,本文还系统地解释了晶种和氟化铵在纳米片生长过程中的重要作用,并结合实验验证了ZSM-5纳米片有趣的生长过程,从而直观地了解纳米片的生长机制,该策略为研究其他拓扑结构沸石纳米片的合成提供了思路。
具有不同厚度的ZSM-5纳米片的电镜表征
ZSM-5纳米片有趣的生长过程
论文第一作者为大连理工大学化工学院博士生张嘉兴,共同通讯作者为化工学院张安峰副教授、郭新闻教授和香港中文大学宋春山教授。工作得到了国家自然科学基金、辽宁省“兴辽英才”计划高水平创新团队等资助。
文章链接:https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c00001