强金属-载体相互作用(SMSI)效应通过影响反应物的吸附行为和反应中间体的形成过程,最终改变整个反应路径和特性,在催化反应中对活性、选择性和稳定性起到至关重要作用。对于以还原性氧化物为载体负载贵金属催化剂,SMSI已被广泛认可。然而,在相对惰性载体的不可还原氧化物和金属颗粒之间的SMSI的报道相对较少。
近期,大连理工大学梁长海教授团队耦合强静电吸附法和高温还原策略,突破了Pt纳米颗粒与难还原SiO2之间强相互作用的局限性。由于SMSI诱导的金属间化合物硅化铂和Pt-SiO2界面的形成,所制备催化剂在蒽选择加氢反应表现出特定的催化性能。由于Si原子隔离了Pt活性中心,在Pt2Si/SiO2催化剂上产生的活化H物种通过后续氢化优先转移到蒽的外环,其初始催化活性为2.49 μmol/(m2/g)/h,TOF达0.95 s-1,对称八氢蒽的产率为87%。此外,Pt2Si/SiO2催化剂表现出优异的稳定性,这可归因于金属间化合物Pt2Si纳米颗粒牢固地锚定在SiO2载体表面。这一发现有助于拓宽不可还原氧化物负载金属颗粒催化剂中SMSI效应的范围,并为设计金属与SiO2界面和在不同反应条件下调整表面化学性质提供指导。
相关成果以“Overcoming Limitations in the Strong Interaction between Pt and Irreducible SiO2 Enables Efficient and Selective Hydrogenation of Anthracene”发表在ACS Appl. Mater. Interfaces(DOI:10.1021/acsami.1c16965)。文章共同第一作者为大连理工大学陈霄副教授和太原理工大学王兴宝副教授,通讯作者为大连理工大学梁长海教授和太原理工大学李文英教授。上述研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学重点基金、辽宁省兴辽英才计划、大连市科技创新基金的大力支持。