挥发性有机物（VOCs）是形成PM2.5、臭氧和光化学烟雾等大气复合污染物的重要前躯体，被认为是空气污染的“罪魁祸首”，严重制约着社会经济的可持续发展。VOCs排放的综合整治对于改善空气质量，增强人民群众的蓝天幸福感至关重要，也是我国“十四五”规划中污染防治工作的重点。催化氧化技术是是目前最有效、可行的VOCs治理技术之一，主要是利用催化剂使VOCs在较低温度下完全氧化成CO₂、H₂O等无毒或低毒物质，具有适用范围广、去除率高、二次污染小等优势。其中，VOCs催化氧化研究工作的重点在于高效、稳定的催化剂的设计和制备。

基于此，大连理工大学梁长海教授课题组报道了一种碱土金属掺杂-刻蚀处理的通用型催化剂合成策略，制备了一系列高活性、稳定性的M-Co₃O₄-Ac（Mg、Ca）催化剂，并研究了其在丙烷完全氧化反应中的催化性能和反应机理。相关论文以“Defect engineering over Co₃O₄ catalyst for surface lattice oxygen activation and boosted propane total oxidation”为题发表在Journal of Catalysis 413 (2022) 150-162 (DOI: 10.1016/j.jcat.2022.06.024)上。

图1.催化剂的合成步骤和XRD图

该工作报道的碱土金属掺杂-刻蚀策略，能够有效调控Co₃O₄表面缺陷位，激活催化剂的表面晶格氧物种，使合成的Ca-Co₃O₄-Ac催化剂在丙烷完全氧化反应中表现出优异的催化活性和稳定性，并具有较高的反应速率（5.65´10^-7 mol g^-1 s^-1）和TOFs（2.12´10^-3 s^-1）。此外，碱土金属掺杂-刻蚀策略还提高了Co₃O₄的比表面积、低温氧化还原性和氧流动性。In-situ DRIFT、DFT理论计算和C₃H₈-TPD/TPSR表征进一步揭示掺杂-刻蚀策略诱导产生的活性氧物种促进了丙烷在催化剂表面的活化。这项工作加深了对活性氧物种在催化氧化反应中作用的理解，为高效VOCs去除钴基催化剂的设计提供了切实可行的合成策略，并为其他高活性过渡金属氧化物催化剂的开发提供了新思路。

图2.丙烷氧化的理论计算分析和反应路径

论文第一作者为大连理工大学化工学院博士后朱文军，通讯作者为大连理工大学梁长海教授和中国科学院大连化学物理研究所刘中民院士。研究工作得到了辽宁省“兴辽英才计划”（XLYC1908033）项目和中央高校基本科研专项资金（DUT2021TB03）的支持。

文章链接：https://doi.org/10.1016/j.jcat.2022.06.024