二氧化碳（CO2）等温室气体的大量排放是全球变暖等气候问题的重要成因。在“碳达峰碳中和”背景下，CO2加氢转化将成为缓解相关环境问题的重要策略之一。CO2加氢过程中，催化剂表面/体相的结构变化常常导致其几何结构和电子结构发生改变，从而影响其催化性能（ACS Catal.2022, 12，8007）。理解CO2加氢过程中的结构演变也有助于设计用于其他反应的高活性、高选择性催化剂。课题组前期工作中已通过耦合CO2加氢消除了丙烷脱氢中不利的中间产物（Chin. J. Catal.2021, 42, 2225）以及副反应中心（ACS Catal.2022, 12，6559），提高了丙烷脱氢的反应性能。除此之外，CO2加氢反应还可以用于诱导催化剂表面结构的演变，以精准构筑高活性的低碳烷烃脱氢活性中心，设计具有更高催化性能的低碳烷烃脱氢催化剂。
近日郭新闻教授团队在ACS Catalysis上发表了题为“Promoting n-Butane Dehydrogenation over PtMn/SiO2 through Structural Evolution Induced by a Reverse Water-Gas Shift Reaction”的论文。作者通过详细的光谱表征研究了PtMn/SiO2在逆水煤气变换反应中的结构演变，结果表明：PtMn合金表面的锰被部分移除，使得颗粒表面低配位Pt位点大大增加。利用该结构变化，将原位处理后的PtMn催化剂应用于正丁烷脱氢反应，反应速率由1.85 molžgPt-1žh-1提升至21.93 molžgPt-1žh-1，同时反应活化能由50 kJžmol-1 降低至33 kJžmol-1。本工作为利用CO2加氢中的结构演变提升铂基催化剂的低碳烷烃脱氢性能提供了新方向。
论文的第一作者为化工学院博士生刘怡，通讯作者为化工学院张光辉副教授和郭新闻教授，该研究得到国家自然科学基金、兴辽英才计划、中央高校基本科研业务费的资助。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c04471
