高效催化温室气体CO2转化合成高值化学品，是降低大气中CO2浓度，有效利用可再生能源并缓解温室效应的重要方案，同时也是降低对化石能源的消耗与依赖的有效策略。近期，大连理工大学精细化工国家重点实验室、智能材料化工教育部前沿科学中心、辽宁省“兴辽英才计划”高水平创新团队郭新闻教授课题组开展了高效Fe/Co-基催化剂的研制与相关构-效关系模型的解析与构建，研究成果已被Science Advance、ACS Catalysis、Applied Catalysis B: Environmental、Chemical Engineering Journal等国际著名期刊报道。
Fe-基与Co-基催化剂在促进CO2加氢合成烃类产物的反应中表现出优异性能。郭新闻教授团队深入研究了Fe/Co-基催化剂反应条件下的结构演变与构-效关系，相关研究成果近期发表在国际顶级综合类期刊Science Advance上。
其中，郭新闻教授团队在前期关于Fe基催化剂合成方法（Ind. Eng. Chem. Res. 2019, 58, 4017-4023）、活性物相（Catal. Today 2021, 317, 162-170）、尺寸效应（ACS Catal. 2020, 10, 7424-7433）、助剂效应（ACS Sustain. Chem. Eng. 2018, 6, 10182-10190）等方面的研究基础上，针对反应过程中Fe物种复杂多变的问题，与美国莱斯大学Thomas Senftle教授、香港中文大学宋春山教授、大连化学物理研究所刘伟研究员、傅强研究员等课题组合作，利用多重（准）原位表征技术与DFT计算相结合，揭示了Fe基催化剂在CO2加氢反应气氛下独特的结构演变机制与表面“氧化-碳化”的动态平衡，得到CO2加氢合成C2+烃反应稳定条件下的Fe3O4@(Fe5C2+Fe3O4)催化模型（图1）。相关工作发表在Sci. Adv. 2022, 8, eabm3629，第一作者为2016级博士朱杰。
图1. Fe基催化剂在CO2加氢反应中的结构演变
碳化钴（Co2C）催化剂在CO2加氢高值转化中起到关键作用，其快速合成与稳定具有重要意义。郭新闻教授团队在前期关于金属碳化物研究工作（ACS Catal. 2020, 10, 7424-7433,Catal. Today2021, 371, 142-149）的基础上，提出了碱金属助剂修饰-反应气氛诱导碳化策略，研制了一种可在CO2加氢反应中快速原位合成，并具有优异C2+烃选择性的Co2C催化剂。利用近常压系统中的准原位XPS光谱、高压原位XRD等测试技术与理论计算相结合，揭示了适量H2O加入对原位碳化与Co2C催化剂稳定的促进作用，初步厘清了相关的H2O-促合成机制，实现了Co2C催化剂高效、稳定地促进CO2加氢转化合成高值C2+烃，催化剂寿命超过200小时（图2）。相关工作发表在Sci. Adv. 2023(10.1126/sciadv.adg0167)上，第一作者为2019级博士生王明瑞。
图2. Co2C催化剂在CO2加氢反应中的结构演变与H2O-促合成
郭新闻教授团队针对Fe/Co-基催化剂的高效设计与精准合成开展了一系列工作（图3）。其中，采用“双重优化”设计策略，合成了一种具有原子分散Fe位点的新型二维MOF光催化剂：Fe/Ti-BPDC；其独特的电子转移机制为反应提供高比例的有效光生电子，实现了高活性高选择性的光催化CO2还原制甲酸。提出Co-基催化剂的晶相调控与价态调控两种策略，实现了在面心立方晶相Co催化剂与空间限域的CoO催化剂上高效的逆水煤气反应与C2+烃产物的选择性合成。上述工作分别发表在Appl. Catal. B 2023, 327, 122418、Appl. Catal. B 2022, 315, 121529与Chem. Eng. J 2022, 446, 137217上，第一作者分别为2017级博士何潇宇、博士后李文慧与2019级博士生王明瑞。
图3. Fe-基催化剂(A)与Co-基催化剂(B)的可控合成及其在催化CO2高值转化中的应用
相关研究成果得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金（面上项目、青年基金）、辽宁省“兴辽英才”计划、中央高校基本科研业务费、新疆维吾尔自治区重大科技专项等资助支持。
课题组微信公众号：
（能源催化新材料与新过程）
大连理工大学郭新闻课题组长期招收博士后、博士研究生、硕士研究生和本科生，欢迎具有化学、化工、材料背景，对纳米材料、分子筛催化、计算化学、多相催化、催化剂表征感兴趣的有志之士加入研究团队。
联系方式：guoxw@dlut.edu.cn
