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微尺度成核-生长解耦调控策略实现核壳纳米晶体连续制造



时间:2025-09-02 作者: 点击:[]

精准的结晶调控在钙钛矿纳米晶体制备领域尤为重要,直接决定了最终晶体的结构、缺陷态分布及光物理性能。以CsPbBr3为代表的纳米晶体材料凭借优异的光电特性(高吸收系数、可调带隙、强发光效率),在光伏、LED及光电探测器等领域极具应用潜力。然而,其高效制备受限于以下瓶颈:离子晶体的瞬时成核过程难以控制导致高缺陷密度;纳米晶核本征结构稳定性差,易受环境侵蚀。

大连理工大学贺高红和姜晓滨教授团队基于在微尺度界面结晶调控与过程强化领域的长期积淀(界面结晶基础理论,Chem. Eng. Sci. 2023, 266 118287;受限空间结晶控制策略,Adv. Funct. Mater. 2023, 33, 2210074;膜结晶过程强化技术,AIChE J. 2024, 70, e18474, Chem. Eng. Sci. 2025, 304, 121057),创新性地将受限空间结晶的外延生长控制策略系统拓展至复杂钙钛矿核壳纳米晶的液相合成领域。通过在微流控装置内构建准一维梯度温度场与精准流场,团队成功实现了CsPbBr3纳米晶的成核-生长解耦,并进一步实现了Cs2SnBr6壳层的限域外延生长和连续制备(图1)。该技术借助Sn4+界面迁移实现了结构的精准调控与缺陷修复,有效强化晶格并钝化缺陷,所制备的CsPbBr3/Cs2SnBr6核壳纳米晶展现出显著提升的综合性能:光致发光量子产率(PLQY)高达87.5%,环境稳定性与铅泄露抑制能力均大幅增强;同时,单通道产能可达1.48 g/h,体现出良好的连续化制备能力和规模化应用前景。

图1 多级微尺度合成核壳层钙钛矿纳米晶体制备示意图。(a) CsPbBr3/Cs2SnBr6核壳纳米晶体顺序合成的多阶段微流控平台;(b) CsPbBr3纳米晶体表面外延生长壳层结构。

该项工作的微尺度结晶连续制备系统不仅能够高效筛选和优化量子点的光谱特性及前驱体消耗率,还为高质量量子点的大规模生产提供了可直接放大的制造路径,同时实现了对反应过程的精确调控,系统解决了传统批量合成与加工策略可扩展性差、批次间差异大、对混合和加热动力学缺乏精确控制等瓶颈问题。

该制备系统的核心在于借助微尺度反应场精确调控离子传输路径、反应界面微环境及结晶动力学过程,在原子/分子尺度上实现精细操作,进一步构建了从“结构精准调控”到“界面缺陷修复”再到“连续化制备”的完整技术体系,为相关纳米材料在结构竞争控制与缺陷管理方面提供了新的解决思路。

以上相关成果发表在Advanced Functional Materials上发表(Adv. Funct. Mater. 2025, DOI:10.1002/adfm.202513146)。论文第一作者为化工学院博士生原靖超,通讯作者为化工学院贺高红教授和姜晓滨教授。该研究得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金、大连市创新人才扶持计划的支持。

文章链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202513146

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