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石川教授团队在碳化钼催化材料上的最新研究进展



时间:2021-10-25 作者: 点击:[]

基于课题组前期发现的碳化钼基催化材料优异的活化H2O分子(Science 2017, 357, 389–393;Nature 2021, 589, 396-401)和CO2分子的催化性质(ACS Catal.2017, 7, 912−918;Chem 2020, 6, 3312-3328),最近团队发现了基于Mo2C-Ni强相互作用Ni纳米颗粒经再分散过程形成高效Ni-Mo2C界面,并将其与冷等离子体耦合用于低温甲烷干重整(DRM)反应,取得了重要进展。

甲烷-二氧化碳重整反应(DRM)能够同时转化CH4和CO2两种稳定小分子制取合成气(H2和CO),生产的合成气可以用于化工原料生产高附加值的化学品,提供了一条综合利用碳源、氢源,同时转化两种难活化能源小分子,并消除两种主要温室气体的技术路线,具有经济、环保、科学的多重研究价值。本项工作主要针对传统热催化DRM反应过程温度高、Ni基催化剂高温易团聚、易积碳,以及单一等离子体活化产物选择性低等难题,将等离子体与Ni-Mo2C界面催化材料耦合,突破热力学平衡限制,降低反应温度,实现温和条件下CO2和CH4高效转化。

文章通过巧妙的实验设计,揭示了β-Mo2C在催化剂结构、放电性质和反应性能方面起到的作用:(i)由于Ni与β-Mo2C间的强相互作用,促进了Ni纳米颗粒的再分散,高度分散的Ni NPs是反应的活性中心;(ii)β-Mo2C有效提高了实际放电功率以及协同模式下的能量利用效率;(iii)β-Mo2C的加入明显提高催化剂对CO2的活化能力,抑制积碳,延长催化剂寿命。在无额外热源条件下,等离子体耦合Mo2C-Ni/Al2O3催化剂实现了CH4和CO2高效转化。该研究工作为提高温和条件下等离子体催化DRM反应活性、稳定性和能量效率提供了一条切实可行的途径。上述研究成果刚刚发表于Applied Catalysis B: Environmental期刊上(DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120779)

大连理工大学博士生刁亚南为论文第一作者,该项工作得到科技部国家重点研发计划(2017YFA0700103)、国家自然科学基金(21872014、21932002、21902018)、辽宁省振兴计划(XLYC2008032)、中央高校基本科研基金(DUT20ZD205、DUT21RC(3)095)的资助。

论文链接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337321009048?dgcid=coauthor

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