作为第三代新兴光伏技术，有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池（PSCs）近10年来能量转换效率突飞猛进，经国际权威机构认证的效率高达25.5%，已接近单晶硅太阳能电池（26.7%）。凭借成本低廉、制备工艺相对简单、可柔性化、弱光可发电等诸多优点，PSCs在光伏领域展现出了巨大应用前景，其发展受到各国学者和产业界的广泛关注。当前，PSCs长期稳定性以及贵金属电极材料产生的成本问题仍然是阻碍PSCs大规模应用的主要障碍。PSCs目前广泛使用的Au/Ag等贵金属电极除了价格昂贵，也容易与钙钛矿中的卤素离子发生化学反应，进而被腐蚀，降低了长期稳定性。以廉价的碳电极取代贵金属电极是提升PSCs稳定性并降低成本的有效策略。然而，由于界面接触、能级失配和电荷传输动力学迟缓等问题，碳基PSCs能量转换效率一直处于相对较低的水平（绝大多数都不超过18%）。如何提升碳基PSCs能量转换效率是本领域急需破解的难题之一。
近日，我校化工学院化学系史彦涛教授团队联合瑞士洛桑联邦理工Michael Grätzel教授团队，以及东南大学电子科学与工程学院朱超研究员，创新性地利用碳基负载金属单原子电极材料Ti1/rGO，并结合一种更为先进的器件结构，有效调控了碳基C-PSCs光生载流子界面转移/传输动力学，大幅减少了能量损失。以此为基础制备的新型碳基PSCs能量转换效率高达21.6%，远高于本领域先前报道器件性能（绝大多数<18%）。更加可喜的是，未封装器件在25℃和60℃分别连续照射工作1300 h（氮气保护，1 sun）后，能量转换效率依然保持初始值的98%和95%，展现出了优异的稳定性。本项研究为进一步推进PSCs产业化提供了重要思路，其创新之处在于：
首次将结构明确的单原子材料（SAMs）应用于全固态光电器件领域。研究结果表明，当单原子Ti通过特定化学结构负载于还原氧化石墨烯（rGO）时，rGO的电子结构发生显著变化，引起费米能级下降和功函数增大，使得Ti1/rGO与空穴传输层的能级更加匹配，有利于界面电荷转移。其意义在于，不仅发展了一种调控碳材料电学特性的先进方法，同时深化了对碳材料化学结构与电学性能之间构-效关系的理解，更加拓展了SAMs的应用领域。
其次，本项研究中所采用的器件结构为叠合式碳基PSCs，是一种可实现模块化制备和组装的新型光伏器件，能够完全不依赖真空沉积技术，且可以使用廉价的电极材料，大幅降低了光伏器件设备和材料成本。更重要的是，这种新型器件结构实现了光生电荷纵向提取和横向传输过程的解耦，从根本上解决了传统碳基PSCs器件电荷转移动力学能量损失过大的问题。
研究成果以“Ti1–graphene single-atom material for improved energy level alignment in perovskite solar cells”为题发表于能源领域顶级期刊《Nature Energy》（DOI : 10.1038/s41560-021-00944-0，影响因子60.9）。该研究工作由校内外多个课题组共同努力完成，大连理工大学为第一作者和第一通讯单位，大连理工大学博士生张春阳为共同一作（排名第一）。本项研究的参与单位包括：洛桑联邦理工学院、东南大学、香港科技大学、厦门大学、中科院大连化学物理研究所。本项研究获得了国家自然科学基金（51872036, 51773025, 11504046），“兴辽英才计划”项目（XLYC2007038, XLYC2008032）、大连市科技创新基金（2018J12GX033, 2019J12GX032）、辽宁省中央引导地方科技发展资金等资助（2021JH6/10500152）。
图1：Ti1-rGO的制备示意图及其形貌结构表征
图2：Ti1-rGO基C-PSCs的光电特性及稳定性
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41560-021-00944-0
