Science Advances：郭新闻教授团队在二氧化碳加氢领域取得新进展-大连理工大学化工学院（新）

在“双碳目标”的背景下，二氧化碳加氢制备高附加值的烃类化学品被认为是缓解环境和能源问题的有效策略之一，Fe基催化剂在该反应中具有较好的催化性能。然而，在反应中Fe物种复杂多样，同时存在金属铁、碳化铁、氧化铁等物种；且各类Fe物种处于动态变化中，不易调控。因此，理解该反应中催化剂动态结构演变规律，对优化表面竞争反应、调控催化剂结构和性能、进一步设计高效二氧化碳加氢催化剂尤为重要。

二氧化碳加氢Fe催化剂的结构演变示意图

针对这一问题，精细化工国家重点实验室、辽宁省“兴辽英才计划”高水平创新团队郭新闻教授课题组，与美国莱斯大学Thomas Senftle教授、香港中文大学宋春山教授、大连化学物理研究所刘伟研究员、傅强研究员等课题组合作，在Science子刊Science Advances发表题为“Dynamic structural evolution of iron catalysts involving competitive oxidation and carburization during CO₂ hydrogenation”的研究论文。该工作使用多种（准）原位表征方法，探究了金属Fe催化剂在二氧化碳加氢中的结构演变：在反应气氛下，金属Fe经过Fe₃C转变为Fe₅C₂，随后生成大量Fe₃O₄，在稳态下生成Fe₃O₄@(Fe₅C₂+Fe₃O₄)的核壳结构。实验研究和表征分析及理论计算结果表明，催化剂的表面组成依赖于催化反应中的“碳化-氧化”动态平衡，且催化剂表面结构和反应微环境相互依赖、相互影响。其中，氧化过程主要受二氧化碳加氢生成的副产物水的影响。同时本文还将催化剂动态结构与反应性能演变关联，为开发高效催化剂提供了启示。