ZSM-23是一种具有MTT型拓扑结构的微孔分子筛，其孔道结构为水滴状的十元环一维直通道，尺寸约为0.45×0.56 nm。因其独特的单方向通道特性及可调变的酸性，而广泛应用于异构降凝脱蜡、醇制烯烃等领域。近期，梁长海教授团队采用骨架外铁改性ZSM-23分子筛，制备了Pt/xFe/ZSM-23双功能催化剂，并将其应用于十六烷加氢异构反应中，相关结果发表在Industrial & Engineering Chemistry Research (2022, 61, 279-286. DOI: 10.1021/acs.iecr.1c04065)。

穆斯堡尔谱(图1)结果显示：骨架外Fe含量决定了其物种组成，在低含量(< 1.98 wt %)时Fe物相主要为HO-Fe(III)-O-Fe(III)-OH)和[Fe(OH)₂]⁺；而当Fe含量大于1.98wt%时，主要为Fe₂O₃颗粒聚集体。由于骨架外Fe物种相组成的区别，进而导致了Brønsted浓度、Pt金属分散性及还原能力产生了差异，HO-Fe(III)-O-Fe(III)-OH)和[Fe(OH)₂]⁺的存在促进了总Brønsted浓度和弱酸位点，并提高了Pt可还原性和分散性；而Fe₂O₃聚集体则包裹了Brønsted中心，降低了酸浓度及Pt分散度。

图1 紫外-可见漫反射光谱(a)及常温⁵⁷Fe穆斯堡尔谱图(b)

通过引入适量非骨架Fe物种可以适当的调变ZSM-23分子筛的酸性分布以及其理化性能，同时Fe与金属活性组分Pt之间的相互作用促进了Pt粒子的分散及还原；而非骨架Fe含量过高则导致分子筛表面易形成团聚程度较高的氧化铁颗粒，覆盖其酸性位点，进而影响Pt双攻能催化剂的加氢异构性能。Pt/1.98Fe/ZSM-23双功能催化剂显示出了较为优异的加氢异构性能，其异构总收率最高可达80wt%。

图2 样品中Fe物种组成示意图及非骨架Fe含量对异构性能的影响

以上研究成果作为内封面论文发表在化学工程领域重要期刊Industrial & Engineering Chemistry Research，第一作者为陈玉晶博士，唯一通讯作者为梁长海教授。研究工作得到了国家自然科学基金(22038008)、辽宁省“兴辽英才计划”项目(XLYC1908033)、中央高校基本科研专项资金(DUT2021TB03)的资助。

全文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.iecr.1c04065